中科院理化所江雷院士、王京霞研究员团队《Adv. Mater.》：在蓝相液晶光子晶体多模式激光器方面取得新进展

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蓝相液晶是一种性能优异的光子晶体，具有高反射率，窄带隙，高度有序的立方晶格和相形成无需取向层等优势，在新型光子器件的制备领域展现出很大的潜力。然而，到目前为止，蓝相液晶在激光器应用方面，绝大多数研究成果都集中在高能带边或低能带边的单模激光或随机激光。在蓝相液晶中，同时在多个不同波长出现单模激光峰的多波长激光器还未实现，多波长激光的机理尚不清楚。
近日，中国科学院理化技术研究所仿生材料与界面中心江雷院士、王京霞研究员团队利用窄带隙蓝相液晶禁带附近的谐振模式，在染料掺杂蓝相液晶(C6-BPLC)谐振腔中实现面发射一至四波长激光激射。通过调节蓝相液晶带隙中心、染料有序度参数、谐振腔质量以及泵浦光能量，可以控制激光峰值的数量和中心波长位置。对于单波长激光，本研究实现了超窄线宽激光峰，线宽为0.04 nm (Q因子为13454)。双波长激光可在自支撑多畴/单畴C6-BPLC薄膜中实现，激光峰值中心位置可从512.5 nm变化到559.1 nm。三波长和四波长激光的实现则需要满足以下条件: (i) 需要合适的λ_c (≥523.8 nm)，从而使C6-BPLC薄膜在禁带附近有四种荧光谐振本征模式。当λ_c ≤523.8 nm时，高能量和低能带边的两种荧光共振本征模相互重叠，无法有效区分。(ii) C6-BPLC薄膜应保存在液晶盒中，避免自支撑薄膜弯曲、扭转和拉伸导致的晶格变形。(iii) λ_c应小于543.2 nm，保证至少有三种共振模式可被C6荧光峰覆盖以获得足够增益。(iv)需要染料分子在液晶体系中中具有低的有序度参数，以保证高能带边和低能带边阈值接近。(v)泵浦光的功率密度应强到足以使三个或四个谐振模式有足够增益产生激光。  
图1.  C6掺杂自支撑多畴BPI薄膜的制备方法、光学性质、显微结构和激光性质。(A)染料掺杂自支撑BPI薄膜制备工艺示意图。(A₁) 将液晶混合物装入液晶盒中。(A₂)将液晶盒置于热台上，以0.05 ℃/min的速率从各向同性相缓慢冷却至BPI。(A₃) 液晶盒内的BPI被365 nm紫外光照射80 s，以稳定纹理。(A₄) 从液晶盒中取出聚合物稳定的自支撑BPI膜。(A₅) 自支撑C6-BPLC薄膜的激光测试。(B)聚合后的染料掺杂多畴BPI的偏光显微镜(POM)图像。(B)中的插图显示了从POM图像中红色虚线圈出的区域测量得到的相应反射谱。(C) 微观结构的透射电子显微镜(TEM)照片，a表示晶格常数。(D) 通过λ_c的相对位置调控置于液晶盒中C6-BPLC薄膜的单波长、双波长、三波长和四波长激射行为。根据同时可以观察到的激光数量将相图划分为四个区域(I.单波长，II.双波长区，III. 三波长区，IV. 四波长区)。蓝色的圆圈和红色的三角形代表高能带边和地能带边激光峰的中心波长。所有发射光谱的泵浦能量设置为激光阈值(P=3P_th)的3倍。此处使用的C6-BPLC薄膜是在光聚合后保持在液晶盒中，以避免自支撑薄膜剥离过程引起的晶格变形。 
图2. 在低或高能带边谐振模式实现的单波长激光器。λ_c值分别为(A₁-A₂) 509.4，(B₁-B₂) 552.2，(C₁-C₂) 544.5 nm。(A₁-B₁) 随着泵浦能量增加而采集的单波长激光光谱。(A₂-B₂) 荧光光谱、反射光谱和发射光谱的相对位置。(A₃-B₃) 反射模式下的显微图像展示了用于测试激光性能的区域。在泵浦能量为2.77 nJ/脉冲的条件下，λ_c=544.5 nm的自支撑C6-BPLC薄膜上观察到了(C₁-C₂)单模激光峰。
 图3. 双波长激光光谱，两个激光峰的阈值以及激光峰与荧光峰和反射峰的相对位置。λc值分别为(A₂-A₃) 519.1，(B₂-B₃) 530.1，(C₂-C₃) 542.1，(D₂-D₃) 549.8 nm。(A₁-D₁)荧光光谱、反射光谱和发射光谱的相对位置。(A₂-D₂) 随泵浦能量增加采集的单波长或双波长激光光谱。(A₃-D₃) 随泵浦能量增加的双波长激射光谱。(A₄-D₄) 通过性拟合线的交点，得到的高能带边和低能带边阈值。插图(A₅-D₅)是被泵浦自支撑C6-BPLC薄膜的照片。(A₆-D₆)反射模式下的显微图像展示了用于激光性能测试的区域。  
图4. 染料分子有序度参数S_d的影响。(A) C6和液晶分子在摩擦取向的液晶盒中的排列模型。(B) 染料掺杂向列相液晶在平面内从0°(B₁) 旋转到45° (B₂) 时的POM图像。(C) 线偏振光在偏振方向平行或垂直于摩擦方向时激发的归一化荧光光谱。(D) 在线偏振紫外光激发下，液晶盒摩擦方向与偏振方向夹角从0°到90°变化时发射光谱的归一化强度。 
图5. 双波长激光两个激光峰相对阈值与荧光峰和反射峰的关系。(A)实验测量的低能带边激光峰中心位置随自支撑C6-BPLC薄膜λ_c的变化。蓝色圆圈和红色三角形分别代表高能和低能带边的激光峰中心位置。背景的颜色取决于C6荧光峰的归一化强度。(B)不同λ_c的自支撑C6- BPLC薄膜的反射光谱与C6荧光光谱的相对位置。(C)自支撑C6-BPLC薄膜低、高能带边激光阈值随λ_c的变化关系。(D) 模拟计算低、高能带边激光谐振模式的中心位置与C6-BPLC薄膜λ_c的关系。 
图6. 置于液晶盒中的C6-BPLC薄膜的三波长和四波长激光特性。(A₁) 在41.6 nJ/脉冲泵浦下，λ_c为525.5 nm的BPI激光发射光谱。(A₂)在1.80 ~ 23.5 nJ/脉冲范围内，随泵浦能量增加时采集的发射光谱。(A₃)以6.22 nJ/脉冲泵浦时，(A₂)中突出显示的激光峰的局部放大发射光谱。λ_c分别位于(B₁) 523.8，(C₁) 530.4和(D₁) 534.0 nm处的C6-BPLC的发射光谱。(B₂-D₂)以一定泵浦能量泵浦时采集的发射光谱。 
图7. 液晶盒中 C6-BPLC薄膜的三波长和四波长激光特性总结。(A)具有不同λ_c (523.8， 530.4、534.0 nm)的液晶盒中C6-BPLCs薄膜的反射光谱与C6荧光光谱的位置关系。(B)在不从液晶盒中取出的情况下，实验低能和高能量带边激光峰中心位置与BPI薄膜的λ_c的变化关系。蓝色的圆和红点的三角分别代表高能带边和低能带边激光峰值中心位置的实验值。背景的颜色取决于C6荧光峰的归一化强度。(C) 模拟计算的液晶盒中低、高能带边激光模式的波长与多畴C6-BPLC薄膜的λ_c的关系。 这项工作实现了在蓝相液晶中一到四波长激光器的可控制备，并系统研究了蓝相液晶带隙中心、染料有序度参数、谐振腔质量以及泵浦光能量对多波长激光器制备的影响。使用时域有限差分计算方法，证明了多波长激光实现的机理，即利用了窄带隙蓝相液晶禁带附近的谐振模式。这些研究成果将促进面发射多波长激光器的制备，并为基于蓝相液晶的新型光子器件的设计和构筑提供更多可能性。
相关研究结果以 “Single-, Dual-, Triple, and Quad-wavelength  Surface-emitting Lasing in Blue Phase Liquid Crystal”发表在《Advanced Materials》上。该文章通讯作者为中国科学院理化技术研究所王京霞研究员和金峰高级工程师。第一作者为中国科学院理化技术研究所研究生刘捷。中国科学院理化技术研究所江雷院士和日本中央大学Tomiki Ikeda教授为本研究提供了专业的指导和帮助。
感谢国家自然基金项目（51873221，52073292， 51673207，51373183），国家重大研究计划项目（2017YFA0204504）与中国科学院荷兰研究项目（1A111KYSB20190072）的支持。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202108330

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