华科大谭必恩/王笑颜团队 Angew：共聚策略构筑D-A-A型共价有机框架用于高效光催化生成过氧化氢

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过氧化氢是一种高效且环境友好的氧化剂。利用太阳光、水和氧气生成过氧化氢，被认为是生产这种化学品的最有前途的可持续方式之一。在这方面，共价有机框架（COFs）材料通过动态共价键连接，具有精准控制孔隙大小和灵活修饰骨架的能力，成为了有潜力的晶态有机光催化剂。因此，研发能够高效光催化生产过氧化氢的COFs材料对该领域的进展至关重要。

近日，华中科技大学谭必恩教授/王笑颜团队采用了一种三元共聚策略，成功构建了一种具有供体-受体-受体（D-A-A）电子结构的共价有机框架光催化剂，以实现高效光催化生成过氧化氢的目标。D-A-A型结构由于其扩展的π-π共轭作用，有利于提高电荷迁移率。此外，砜单元的引入不仅作为活性位点促进了材料与水的表面反应，还增强了COFs的层间作用力。制备得到的FS-OHOMe-COF表现出较低的激子结合能、较长的激发态寿命和较高的光稳定性。在光照条件下，该催化剂能高效且稳定地生成过氧化氢，可见光下过氧化氢生成速率可达1.0 mM h^-1，72小时光照后过氧化氢浓度可达19 mM。更为重要的是，该体系能够持续稳定运行至少192小时。该研究为光催化制备过氧化氢领域的进一步发展提供了有益的参考和启示。

图 1 COFs的合成以及粉末X射线衍射的实验和模拟图。

图2 COFs光催化产过氧化氢性能评估。

这项研究成果发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊，题为“Mixed-Linker Strategy for the Construction of Sulfone-Containing D-A-A Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production”。本文的第一作者是华中科技大学博士研究生舒畅，通讯作者为华中科技大学化学与化工学院王笑颜副研究员。该工作受到利物浦大学Andrew Cooper院士和刘伦杰博士在材料表征等方面的帮助。该研究工作得到了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金等项目的支持。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202403926

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