Angew封面：CeO2的晶面效应在氧化/加氢反应中的影响

美图鉴赏

封面来自苏黎世联邦理工学院ETH Javier Pérez-Ramírez课题组。

氧化铈（CeO₂）基催化剂中Ce(Ⅲ)和Ce(Ⅳ)物种之间转变灵活，氧空位丰富；同时Ce又是含有丰富的f电子的稀土元素，因而催化研究上受到很大关注，在CO氧化、水汽变换、甲烷干法重整、醇类转化（甲醇选择性氧化、乙醇蒸汽重整）、选择性催化还原（SCR）、CO₂加氢到甲醇、乙炔选择性加氢制乙烯等反应中有着广泛应用。通过不同化学方法（如水热法、溶剂热法、沉淀法...）可合成得到不同形貌、具有特定暴露晶面的CeO₂纳米晶（立方体、八面体、纳米棒、纳米线、纳米管和纳米多面体等），从而有效调节催化剂结构和反应性能。本文报道了优先暴露（111）晶面的CeO₂纳米八面体在乙炔选择性加氢反应中具有优异催化活性，而优先暴露（100）晶面的CeO₂纳米立方块在CO氧化反应中表现出良好催化性能。新制样品（fresh）经高温煅烧处理（aged），影响CeO2纳米晶的形貌，调变特定晶面比例，从而影响储氧能力。通过经高温煅烧处理后的CeO₂纳米立方块在CO氧化反应中催化活性显著提高、而对应的高温煅烧处理后的CeO₂纳米八面体在乙炔选择性加氢反应中催化活性受到抑制。进一步证明针对加氢反应、氧化反应不同催化反应，需要针对性设计具有不同优先暴露晶面的具有特定形貌CeO₂纳米晶。

Figure 1. Reaction rate in C₂H₂ hydrogenation (a) and CO oxidation (b) as a function of the oxygen storage capacity (OSC) of the fresh and aged ceria catalysts. Both reactions were investigated at T=473 K

Opposite Face Sensitivity of CeO2 in Hydrogenation and Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. , 2014, 53,12069-12072.

https://onlinelibrary-wiley-com.libproxy1.nus.edu.sg/doi/full/10.1002/anie.201406637

CeO₂的相关综述：

1. Ceria-based model catalysts: fundamental studies on the importance of the metal-ceria interface in CO oxidation, the water–gas shift, CO2 hydrogenation, and methane and alcohol reforming, Chem. Soc. Rev., 2017, 46, 1824-1841

2. Fundamentals and catalytic applications of CeO₂ based materials, Chem. Rev. 2016, 116, 5987-6041.

3. Nanostructured ceria-based materials: synthesis, properties, and applications, Energy Environ. Sci., 2012, 5, 8475-8505.

《催化学报》的CeO₂专刊：

https://www.sciencedirect.com/journal/chinese-journal-of-catalysis/vol/41/issue/6

学术名师

JavierPérez-Ramirez教授

现就职于瑞士苏黎世联邦理工学院，担任《Catalysis Science & Technology》主编、瑞士化学会催化分会（SwissCat）主席。主要研究方向为利用定制化纳米结构材料对生物质、二氧化碳和天然气进行资源化利用。发表论文数量超过400。

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