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【解读】Nat Commun.:揭示界面结构相容性如何调控金属-载体相互作用模式

本工作以Ru/TiO2为模型体系,通过简单的热处理成功的构建了不同的Ru-TiO2接触界面,并有效的调制了CO2甲烷化反应的催化性能。在随后的机理探索中,成功地论证了界面相容性对于Ru/TiO2
2022年1月21日
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大连理工大学石川课题组ACB:等离子体耦合Mo2C-Ni/Al2O3双功能催化剂促进低温甲烷干重整反应研究

第一作者和单位:刁亚南(大连理工大学)通讯作者和单位:石川(大连理工大学)原文链接:https://authors.elsevier.com/c/1dtwO3Id~szV~O关键词:β-Mo2C、Ni/Al2O3、等离子体、
2021年10月15日
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加州伯克利Alexis T. Bell组JACS:分子筛Hf孤立活性位点在丙酮转化制异丁烯催化机理及动力学研究

Hf.动力学实验发现异丁烯的摩尔生成速率与丙酮分压为近似二次方关系,表明Hf/Silicalite-1和Hf/SiO2催化丙酮到异丁烯的反应过程中限速步骤涉及两分子丙酮间C-C键的形成。Figure
2021年6月7日
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罗文豪、Bert Weckhuysen、宋卫余ACS Catal.:铜改性单核铁分子筛催化甲烷高选择性氧化制甲醇

3f所示的路径(2)进行,甲烷活化产生的•CH3自由基优先和•OOH生成CH3OOH,CH3OOH会快速转化生成HCOOH,使得HCOOH成为0.1Fe/ZSM-5催化剂上的主产物。Figure
2021年5月28日
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罗文豪、Weckhuysen、Beale Chem. Sci.:甲烷低温氧化反应中关键单核铁活性物种的识别 ​

°C和双氧水温和氧化条件下,ZSM-5分子筛中的单核铁物种是甲烷低温氧化的本征活性位点。以单核铁为主要结构的0.1%Fe/ZSM-5催化剂,其甲烷生成甲醇的转化速率(TOR)高达66
2021年4月16日
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双功能金属/酸催化:距离产生美 Proximity makes beauty

编者按双功能催化是一类非常重要的催化剂,通常指同时具备两种活性中心的催化材料。比如对于一个完整的烷烃异构化反应,通常包含烷烃的脱氢、碳骨架异构、加氢三个连续步骤。其中加、脱氢需要在活性金属上进行,而骨架异构则在酸性位进行,通常由酸性载体来负责。故一个烷烃重整催化剂,通常由金属与酸载体构成,同时具有加脱氢性和酸性,即金属/酸双功能催化剂。背景介绍对双功能催化的发展进程,笔者进行了简要回顾,如图1所示。双功能催化概念由Oblad和Weisz于1950s提出[1],随后Weisz对金属位与酸位的亲密度标准进行了阐述[2],阐述了金属与酸之间的距离关系为“the
2021年3月8日
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【快报】马丁|周武|石川Nature:高密度原子级分散Pt/α-MoC催化剂高效产氢

DOI:https://doi.org/10.1038/s41586-020-03130-6本文转自北京大学化学与分子工程学院主页。“氢能经济”被认为是实现社会可持续发展的关键进程之一。从水中产氢,以及氢气的输运和高效纯化是“氢能经济”发展的核心。其中,水煤气变换(water-gas-shift:
2021年1月22日
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Nature打破传统认知:金属与酸位点,越亲近越好?

编者按在石油和可再生碳氢能源催化加氢裂解合成高质量的柴油等反应中,通过纳米尺度上精准控制双功能催化剂提升反应活性和选择性至关重要。双功能加氢裂解催化剂包含金属位点和酸性位点两种位点,使用了近50年的亲合标准界定了这两种位点的最远距离,超过最远距离活性将大幅下降。合成方法和表征技术的限制阻碍了研究人员从纳米尺度更深入地认识亲合标准,也导致这一标准被经常误解为金属和酸性位点越接近对活性越好。Krijn
2021年1月13日
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Science:甲烷水汽重整反应中的活性相问题

编者按实际反应过程中合成的催化剂的形貌,粒径分布各不相同,因此想要从原子尺度上理解催化剂的活性位以及催化机理就变得很困难。相应地,模型催化应运而生。模型催化往往使用结构规整的单晶作为研究对象,并可以通过蒸镀金属或者氧化物,进一步提高模型催化剂的复杂度,从而可以模拟实际催化剂中的多元组分催化剂。本期我们将温故来自表面催化大牛Flemming
2020年11月20日
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【解读】石川、马丁Chem: 等离子体耦合β-Mo2C纳米棒促进低温CO2催化转化

第一作者和单位:张晓(大连理工大学),刘洋(大连理工大学),张梦陶(北京大学)通讯作者和单位:石川(大连理工大学),马丁(北京大学)原文链接:https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30480-0关键词:二氧化碳,碳化钼,等离子体-催化,协同全文速览CO2催化转化已成为一种缓解碳排放以及碳资源循环再利用的有效途径。然而,CO2分子的高稳定性限制了其在传统热催化转化中的性能,实现惰性CO2分子的活化和定向转化仍存在巨大的难度和挑战。近日,大连理工大学石川教授课题组和北京大学马丁教授课题组合作,发展了一种一维β-Mo2C纳米棒催化材料,这种β-Mo2C纳米棒由紧密相连的纳米晶组成,在纳米晶边界之间形成纳米孔。将其与非平衡等离子体耦合用于CO2选择还原制取CO反应过程(RWGS和DRM),规则一维纳米结构不仅增大了碳化钼的可接触比表面积,还有利于在放电条件下表面电荷沉积,增强局域电场强度;无额外热源条件下,实现了惰性CO2分子的高效活化与定向转化;等离子体与具有规则纳米形貌的催化材料耦合展现出更高的能量效率和协同效果。设计并构建两段式瞬态表面反应过程阐明了等离子体-催化耦合的反应机制,揭示了等离子体振动激发态物种对基元反应过程的贡献及对反应路径的调控。该研究工作为提高等离子体-催化耦合反应过程协同效率、降低反应能耗提供了创新、可行途径。背景介绍CO2的减排和资源化利用是目前科学界研究的热点问题。将CO2通过H2或CH4等氢源催化转化为更有价值的CO是一种有效的途径,不仅有利于减少温室气体,更是一个“变废为宝”的过程。CO可进一步作为F-T合成反应的原料气合成各种燃料以及基础化学品。鉴于CO2分子的高稳定性以及热力学平衡限制问题,传统CO2的热催化转化过程通常在高温条件下进行,其对催化材料的热稳定性以及生产成本均是一种巨大的考验。因此,如何在较为温和的条件下实现惰性CO2分子的活化和定向转化仍存在巨大的难度和挑战。冷等离子体具有的高能特性以及热力学非平衡特性等优异性质,为促进受热力学限制以及动力学限制的反应过程在低温的发生提供了一条新的思路。非平衡等离子体与催化剂耦合已在活化转化热力学稳定小分子的反应中显示出独特的优势。研究目标有效提高等离子体-催化耦合反应过程的能量效率、降低反应能耗。图文精读Figure
2020年11月6日
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Science:再论金催化的活性位点

252-255.图片链接:https://www.sciencemag.org/文稿校正:丁丁老师;文本编辑:道哥哥链接:【号外】科学温故社征稿啦!稿费不多,交群朋友!1.
2020年10月23日
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Au催化的活性位到底在哪里?

cm−1出现了小峰,对应于吸附于TiO2表面的CO2,这主要是由于背景中的微量的O2与催化剂表面的CO反应导致,从另外一方面也说明了Au-TiO2的活性之高。进一步向体系中引入1
2020年9月18日
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【号外】科学温故社征稿啦!稿费不多,交群朋友!

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年9月7日
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科学温故社征稿啦!专业微信+QQ群,厉兵秣马只为你!

SRS-nano或duster88123或hao-xinghua或alicezhaovip,进行投稿稿件主题的确定,加微信请务必备注“姓名-学校-老师/博后/博士/硕士-投稿”。
2020年8月19日
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选出您感兴趣的【经典温故】栏目推文

科学温故社成立一月多以来,一共推出近30篇原创的【经典温故】栏目推文。文章均精选自Science、Nature等顶刊的经典文献,来自于热/光/电/酶催化等领域,还望各位老师和同学不吝斧正。
2020年8月17日
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Nature: TiO2(001)纳米晶的首次合成

https://www.photonics.com/Articles/For_Phasing_Nanocrystals_Size_Really_Matters/a54715
2020年8月12日
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催化中抗烧结问题

过度的保护会阻碍反应物向催化剂表面扩散,所以上文的ALD沉积包覆和核壳结构的催化剂制备完成后,进一步通过高温处理形成微孔道或再分散,来提高催化剂的性能。
2020年8月10日
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【总结】孙予罕/唐志永课题组:低碳复合能源系统集成与解决方案的研究

该工作从资源禀赋、地理分布、煤化工发展等方面分析了复合能源系统取代传统煤化工系统在中国的可能性。在此基础上,分析了使用复合能源系统取代传统煤化工系统生产燃料化学品的碳减排潜力及经济可行性。
2020年8月10日
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尺寸效应的本质是什么?

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年8月7日
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单原子催化剂也不均匀:四,五,六配位活性位,谁与争锋

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年8月5日
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Nature Chem/Nature Comm等: In2O3基催化剂在CO2加氢中的应用

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年8月3日
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“大数据+机器学习”在光催化制氢中的研究范式

本工作充分展示了前沿技术对于催化研究的革命性的促进作用。自动化、大数据、高通量实验、机器学习等在该研究中有机的结合在一起,在量和质两个方面对于光催化剂的研究都起到了巨大的冲击。Andrew
2020年7月31日
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单原子的高温捕获—提高单原子催化剂的热稳定性

为了进一步确认经过高温处理后得到的催化剂中铂物种的物理形式及其热稳定性,作者对反应前后的催化剂进行了HADDF-STEM以及原位的DRIFTS的表征(图3)。经过热处理得到的氧化铈上负载量为1
2020年7月29日
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Nature/Science正刊再三连:再论James A. Dumesic组生物质能源转化奠基性工作

第二步氢解中,作者采用了双金属CuRu/C催化剂,使得活性位同时具有Cu的氢解性能以及Ru的抗氯毒化性。生成的DMF可以在Ru催化剂上继续将呋喃环加氢,以进一步提高能量密度以及储存稳定性。
2020年7月27日
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跟Nature Materials学如何增强电催化活性

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月24日
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To be or not to be: 光催化还是热催化?

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月22日
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Chem Rev./Chem. Soc. Rev./Joule/EES/Angew十余篇:CO2加氢相关顶刊综述集锦!

Sunshine)的战略构想。“液态阳光”来源于太阳能、二氧化碳和水,属于可再生绿色燃料。该文对“液态阳光”战略进行了详细阐述,提出了从化石燃料能源系统(Fossilized
2020年7月20日
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轻松洗出篇science:致敬单原子先驱Maria Flytzani-Stephanopoulos教授

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月17日
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核废料遇到单原子: CO氧化反应机理新见解

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月15日
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太阳能制氢—梦想离现实还有多远?

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月13日
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跟Science学习大佬玩转电解水新策略

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月10日
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Science:如何验证化学反应中的角动量守恒定律

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月8日
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孙予罕/高鹏课题组:高效CO2加氢催化剂集锦

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年7月6日
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【封面】一坛老酒:王野课题组纤维素变乙醇

原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc00619b
2020年7月3日
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Science:The Great Power of Ag Clusters (银团簇发威)

新颖的催化剂的制备方法往往可以带来新奇的发现,这种质量选择团簇合成技术突破了传统纳米粒子合成方法的限制,可以制备出同种组分不同粒径分布的催化剂,很适合研究催化剂的尺寸效应。
2020年7月3日
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【学术视频】中科大路军岭教授:金属催化剂精准设计

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年6月29日
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负载型金属催化剂的动态催化过程

1/2N2)的发生,壳层的Rh物种逐渐由外向内迁移,Pd物种则由内向外迁移。同时,作者还发现这种双金属反向迁移的现象是可逆的:周期性地改变反应气氛会使双金属的结构和价态表现出周期性的变化规律(图
2020年6月29日
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Angew封面:CeO2的晶面效应在氧化/加氢反应中的影响

Technology》主编、瑞士化学会催化分会(SwissCat)主席。主要研究方向为利用定制化纳米结构材料对生物质、二氧化碳和天然气进行资源化利用。发表论文数量超过400。
2020年6月24日
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模型催化开山鼻祖Ertl教授工作知多少(二)

CO催化氧化反应由于在汽车尾气处理,甲醇燃料电池等技术方面有重要应用,因而受到广泛关注。同时该反应分子结构和反应计量简单,广泛用于催化反应机理的研究。相比于铂族金属中的Pt和Pd,
2020年6月24日
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生物质能源转化奠基之作—James A. Dumesic组正刊三连

生物质催化已经成为催化前沿领域的热门方向,相关论文数量指数型增长(图2)。追本溯源,我们不得不提一个人,生物质领域的拓荒者和奠基人,威斯康星大学的James
2020年6月22日
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催化大牛Krijn P. de Jong 工作知多少(二)

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年6月19日
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催化大牛Krijn P. de Jong 工作知多少(二)

知幽渺之理而收显著之效:从实验到理论,探索催化反应隐藏的信息与机理,打开催化过程“黑匣子”
2020年6月19日
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酶催化来啦!

1所示,论文作者的研究的策略是利用已合成的酶活性中心模型物和去除活性中心的蛋白质部分(脱辅酶)重组得到重组酶,再通过研究重组酶的催化活性,以期望找到此前酶活性中心模型物无法异裂氢气的原因。
2020年6月17日
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酶催化来啦!

1所示,论文作者的研究的策略是利用已合成的酶活性中心模型物和去除活性中心的蛋白质部分(脱辅酶)重组得到重组酶,再通过研究重组酶的催化活性,以期望找到此前酶活性中心模型物无法异裂氢气的原因。
2020年6月17日
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单原子催化之前世今生

想获得该专刊的读者欢迎在后台留言,写下你对单原子的科研体会或者研究过程中的疑问,精选留言前5名的读者将获赠该单原子催化专刊一本。截止时间本周末晚8点,届时下周一我们会公布获奖名单。期待您的参与!!
2020年6月15日
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单原子催化之前世今生

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2020年6月15日
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ETH Javier Pérez-Ramírez 课题组精选封面一网打尽

学术名师JavierPérez-Ramirez教授现就职于瑞士苏黎世联邦理工学院,担任《Catalysis
2020年6月14日