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第一作者和单位:张晓(大连理工大学),刘洋(大连理工大学),张梦陶(北京大学)通讯作者和单位:石川(大连理工大学),马丁(北京大学)原文链接:https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30480-0关键词:二氧化碳,碳化钼,等离子体-催化,协同全文速览CO2催化转化已成为一种缓解碳排放以及碳资源循环再利用的有效途径。然而,CO2分子的高稳定性限制了其在传统热催化转化中的性能,实现惰性CO2分子的活化和定向转化仍存在巨大的难度和挑战。近日,大连理工大学石川教授课题组和北京大学马丁教授课题组合作,发展了一种一维β-Mo2C纳米棒催化材料,这种β-Mo2C纳米棒由紧密相连的纳米晶组成,在纳米晶边界之间形成纳米孔。将其与非平衡等离子体耦合用于CO2选择还原制取CO反应过程(RWGS和DRM),规则一维纳米结构不仅增大了碳化钼的可接触比表面积,还有利于在放电条件下表面电荷沉积,增强局域电场强度;无额外热源条件下,实现了惰性CO2分子的高效活化与定向转化;等离子体与具有规则纳米形貌的催化材料耦合展现出更高的能量效率和协同效果。设计并构建两段式瞬态表面反应过程阐明了等离子体-催化耦合的反应机制,揭示了等离子体振动激发态物种对基元反应过程的贡献及对反应路径的调控。该研究工作为提高等离子体-催化耦合反应过程协同效率、降低反应能耗提供了创新、可行途径。背景介绍CO2的减排和资源化利用是目前科学界研究的热点问题。将CO2通过H2或CH4等氢源催化转化为更有价值的CO是一种有效的途径,不仅有利于减少温室气体,更是一个“变废为宝”的过程。CO可进一步作为F-T合成反应的原料气合成各种燃料以及基础化学品。鉴于CO2分子的高稳定性以及热力学平衡限制问题,传统CO2的热催化转化过程通常在高温条件下进行,其对催化材料的热稳定性以及生产成本均是一种巨大的考验。因此,如何在较为温和的条件下实现惰性CO2分子的活化和定向转化仍存在巨大的难度和挑战。冷等离子体具有的高能特性以及热力学非平衡特性等优异性质,为促进受热力学限制以及动力学限制的反应过程在低温的发生提供了一条新的思路。非平衡等离子体与催化剂耦合已在活化转化热力学稳定小分子的反应中显示出独特的优势。研究目标有效提高等离子体-催化耦合反应过程的能量效率、降低反应能耗。图文精读Figure