Nature：单晶、大面积、无折叠单层石墨烯！里程碑式突破！

第一作者：Meihui Wang, Ming Huang

通讯作者：Da Luo, Rodney S. Ruoff

通讯单位：Institute for Basic Science (IBS) 韩国基础科学研究院

【研究亮点】

1. 探索了由乙烯前体在单晶 Cu-Ni(111) 箔上生长的石墨烯薄膜的起皱/折叠过程。

2. 确定了临界生长温度（1030K），高于该温度石墨烯将在随后的冷却过程中自然形成褶皱。通过将初始生长温度限制在 1000K到1030K之间，实现生产大面积的高质量和无折叠的单晶单层石墨烯薄膜。

【主要内容】

根据它们的几何形状和结构，通过化学气相沉积 (CVD) 生长的石墨烯薄膜中的一些皱纹可以描述为波纹或褶皱。波纹石墨烯结构的高度小于 1.5 nm，而石墨烯折叠是三层结构，宽度范围很广，从几十纳米到几百纳米不等。两者都被认为是在金属基底上从生长温度（约1320 K）冷却到室温期间由于基底和石墨烯的不同热膨胀系数引起的界面压应力形成的。因此，金属箔基底上的无折叠石墨烯薄膜尚未实现。

鉴于此，韩国基础科学研究院Da Luo, Rodney S. Ruoff等人发现在1000 K和1030 K之间的生长温度范围内，使用乙烯作为碳前体在单晶 Cu-Ni(111) 合金箔（20.0 at% Ni）上可实现生产大面积、无折叠、单晶单层石墨烯薄膜。而在 Cu-Ni(111) 箔衬底上从更高生长温度下降到1030 K的收缩引起的界面压应力将完全通过折叠的形成释放。在1030 K和1040 K之间的温度（或小温度范围）下突然形成聚束结构会最终导致褶皱。由于没有折叠、晶界和粘附层，该单层石墨烯薄膜在整个区域显示出均匀的石墨烯场效应晶体管性能，并且对于空穴和电子具有大约7.0 × 10³ cm² V⁻¹ s⁻¹ 的平均室温载流子迁移率。这种单层石墨烯薄膜载流子迁移率与在高于1270 K的温度下生长的单晶石墨烯的迁移率相当。这种大面积无折叠单层石墨烯薄膜将允许直接在整个薄膜上制造任意取向的集成高性能器件。由于没有褶皱并且还可以去除波纹（例如，通过石蜡转移方法），这些单晶石墨烯薄膜可以在依赖于“完美”堆叠层的实验和应用中发挥重要作用。

Fig. 1 | Investigation of the mechanism of graphene fold formation by cycling experiments.

Fig. 2 | Fold evolution as a function of growth temperature.

Fig. 3 | Characterizations of the fold-free graphene films.

Fig. 4 | Transport properties of the fold-free graphene films.

【文献信息】

Wang, M., Huang, M., Luo, D. et al. Single-crystal, large-area, fold-free monolayer graphene. Nature (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03753-3

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03753-3