Nature之后再发Nat. Mater.继续讲述原子如何在无定形材料中堆积

第一作者：Yakun Yuan, Dennis S. Kim, Jihan Zhou

通讯作者：Jianwei Miao (缪建伟)

通讯单位：UCLA 加州大学洛杉矶分校

加州大学洛杉矶分校缪建伟教授继今年3月31日在Nature发文“Determining the three-dimensional atomic structure of an amorphous solid”，利用原子电子断层扫描法(AET)直接确定非晶态固体的三维原子结构，今日在Nature Materials上发表题为”Three-dimensional atomic packing in amorphous solids with liquid-like structure”解析非晶薄膜材料中的三维原子堆积方式。这将极大地扩展AET技术对研究大量相关材料晶体结构的适用性。

【研究亮点】

1、使用AET技术来实验上确定单原子非晶固体的三维原子位置，并观察到五角双锥体是这些非晶材料中最丰富的原子基序。大多数五角双锥体紧密连接排列成具有中程有序的五角双锥体网络。

2、分子动力学模拟进一步表明，五角双锥体网络在单原子金属液体中普遍存在，在从液体到玻璃态的淬火过程中，其尺寸迅速增长并形成更多的二十面体。

【主要内容】

1952 年，弗兰克假设二十面体是单原子液体中普遍存在的原子基序。在过去的60年里，有大量的实验、计算和理论研究来试图了解液体和非晶材料的结构。人们已提出多四面体堆积模型来解释单原子液体和非晶材料的三维原子结构，其中二十面体是一个关键特征。然而，尽管取得了这些进展，但由于缺乏长程有序性，没有实验方法可以直接确定液体和非晶材料的三维原子堆积。

鉴于此，加州大学洛杉矶分校缪建伟教授课题组利用AET技术揭示非晶Ta薄膜和两个非金属玻璃但具有类似液体结构的非晶Pd纳米颗粒的三维原子结构。尽管Ta薄膜和两个Pd纳米粒子表面有几个晶核存在，但研究人员根据以下观察证实晶核对样品结构无序的影响很小。首先，在对样品中的结晶-非晶界面进行定量分析后，他们确定界面的特征宽度约为 3.0-4.3 Å，这表明晶核不会影响超过几Å的原子级结构无序。其次，去除晶核后，非晶材料对分布函数的峰、谷位置与分子动力学模拟的Ta液体的峰、谷位置非常吻合。此外，非晶Ta薄膜和两个Pd纳米颗粒中的键比、键角和三维原子堆积与分子动力学模拟的Ta液体一致。观察结果表明，这些单原子非晶材料和金属液体虽然代表两种不同的物质状态，但具有相似的三维原子结构。

进一步的实验结果表明，五角双锥体是这些非晶材料中最普遍的原子基序，并在单原子非晶材料和液体中形成纳米级五角双锥体网络。在从液态骤冷到金属玻璃态的过程中，五角双锥体网络的尺寸迅速增长并组装成更多的二十面体。总而言之，这项工作中报告的实验方法和结果可能对不同领域产生重要影响，从准晶的三维原子结构的直接确定到干扰物理研究、单原子水平上非晶-晶相和玻璃化转变等。

Fig. 1 | Determination of the 3D atomic structure of monatomic amorphous materials.

Fig. 2 | Polytetrahedral packing in the amorphous Ta film and two Pd nanoparticles.

Fig. 3 | Correlation of 3D local mass density heterogeneity and polytetrahedral packing.

Fig. 4 | Quantitative characterization of 3D atomic packing of pentagonal bipyramids.

Fig. 5 | Direct observation of PBNs in monatomic amorphous materials.

Fig. 6 | PBNs in the MD-simulated Ta liquid and metallic glass.

【文献信息】

Yuan, Y., Kim, D.S., Zhou, J. et al. Three-dimensional atomic packing in amorphous solids with liquid-like structure. Nat. Mater. (2021). https://doi.org/10.1038/s41563-021-01114-z