效率28.2%！钙钛矿/硅串联太阳能电池
第一作者：Jiang Liu
通讯作者：Jiang Liu和Stefaan De Wolf
通讯单位：阿卜杜拉国王科技大学
在过去的十年中，钙钛矿型太阳电池的效率被迅速提高。构建串联器件以提高效率是一种有前途的策略，特别是当与硅底部单元结合时。宽禁带钙钛矿顶部电池的相不稳定性限制了其串联性能及其应用前景。因此，在不影响器件性能的情况下，开发抑制钙钛矿层中卤化物偏析的策略是非常重要的。
【工作介绍】
近日，Jiang Liu和Stefaan De Wolf等人，以一种含氮杂环分子咔唑作为钙钛矿层的添加剂。咔唑的处理抑制了卤化物偏析、减少了非辐射复合损耗并降低了缺陷密度。使用优化的1.68 eV钙钛矿顶部电池和双面纹理硅异质结底部电池串联，获得了超过28.2%的认证效率。一系列稳定性试验证明，咔唑提高了串联器件的长期稳定性。该工作以”28.2%-efficient, outdoor-stable perovskite/silicon tandem solar cell”为题发表在著名期刊Joule上。
【内容详情】
咔唑添加剂提高相稳定性
光致发光(PL)测试中原始钙钛矿薄膜随着辐照时间延长在低能区出现额外的峰，而光照对咔唑处理的薄膜影响较小，表明相稳定性得到了改善。光照强度、环境气氛和缺陷都会加速钙钛矿层中卤化物的偏析，但咔唑的添加会将卤化物的偏析降到最低。因咔唑与钙钛矿晶格不相容，咔唑分子最有可能停留在晶界(GBs)上。作者推断咔唑添加剂会阻断离子在薄膜中的迁移，从而抑制卤化物的偏析
图1 钙钛矿薄膜的相稳定性和离子迁移特性
咔唑对钙钛矿晶界钝化机理
作者利用傅立叶红外光谱(FITR)、密度泛函理论(DFT)计算和XRD对其进行了进一步研究，结果表明咔唑分子可以通过与卤化物离子间形成氢键作用以稳定钙钛矿薄膜表面，从而实现抑制卤化物离子迁移所造成的偏析。
图2 咔唑添加剂的晶界钝化机理
咔唑添加剂对单结器件性能的影响
作者制备了glass/ITO/2PACz/1.68 eV perovskite/LiF/C60/BCP/Ag的p-i-n型器件探究咔唑对器件性能的影响。结果显示，基于2PACz的器件效率为19.2%，而咔唑处理的器件效率为20.2%，器件效率的改善主要来自于填充因子(FF)和开路电压(Voc)的改善。作者将其归因于(a)咔唑处理器件更好的平带电位；(b)咔唑处理器件更低的缺陷密度，从而降低器件中的非辐射复合。
图3 单结器件性能
串联器件的性能
作者将咔唑修饰的1.68 eV钙钛矿覆盖在硅基太阳电池上形成理想的串联电池结构。结果显示，基于钙钛矿/硅串联器件实现28.9%的最优效率、28.6%的稳定效率和28.2%的认证效率。硅底部电池的纹理结构可有效增加光路并降低反射损失。
图4 串联器件性能
串联器件稳定性评估
作者将封装器件置于不同环境条件下对进行一系列试验以探究咔唑添加剂对串联器件稳定性的影响。经过40天的室外测试，咔唑处理器件的性能保持率达到93%以上，而对照器件性能保持率仅为77%左右。连续250小时氙灯照明后，对照组器件显示约8%的性能损失，而咔唑处理的电池器件性能几乎没有降低。器件在85℃和85%相对湿度下放置500小时后，器件的开路电压(Voc)和短路电流密度(Jsc)相当稳定，光电转换效率(PCE)为原始的87%。多种测试结果均表明咔唑的添加有效增强了钙钛矿/硅串联电池的器件稳定性。
图5 串联器件的稳定性分析
【结论】
咔唑的添加有效抑制了钙钛矿薄膜的相分离并钝化薄膜在光照和湿气条件下产生的缺陷。钙钛矿/硅串联太阳电池获得了经认证的28.2%高效钙钛矿/硅串联单片器件。咔唑添加剂的使用也显著提高器件在炎热潮湿的室外环境的稳定性。这项工作展示了钙钛矿/硅串联太阳能电池未来的实际应用前景。
作者简介：
通讯作者Stefaan De Wolf：阿卜杜拉国王科技大学(KAUST)，副教授，KAUST太阳能中心临时副主任，材料科学与工程项目主席。他专长在于陆地应用的光伏科学与技术，研究重点是高效硅基太阳能电池的制造。
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