​EnSM：人工智能助力锂电池电化学模型快速参数辨识

第一作者及通讯作者：Weihan Li

通讯单位：德国亚琛工业大学

近年来，锂电池的电化学模型在电池管理系统领域的应用备受人们的关注，例如电池状态估计、老化识别、功率预测和快速充电控制等等。电化学模型的高复杂度、冗余定义、物理现象的交织和时间尺度的分离所导致的参数之间敏感性的巨大差异使得快速和准确的识别新电池的电化学参数成为一个巨大的挑战。在一个新电池的电化学模型得以应用之前，传统的参数测量往往是通过在氩气环境下打开电池并运用昂贵的实验室仪器进行耗时耗力的测量，大大地增加了电化学模型的使用成本。与侵入性实验相比，数据驱动的参数识别方法大幅度地降低了成本和时间，从而引起工业界和学术界越来越多的关注。在某些情况下，由于与电池制造商签订了保密协议，侵入性的电池参数识别过程也是不被允许的，这进一步提高了对准确并快速识别电化学模型参数方法的需求。

【工作简介】

近日，德国亚琛工业大学Weihan Li 和Dirk Uwe Sauer等人利用人工智能为工作状态下的锂离子电池电化学模型开发了全新的数据驱动的参数识别方法。在这个框架下，仅电流和电压数据作为输入，同时考虑模型和电池之间的电压误差以及电极之间的相对容量误差进行参数的多目标全局优化。基于参数敏感性分析结果的多步骤识别过程显著提高了低敏感性参数的识别精度。此外，受机器学习训练过程启发的新型识别过程进一步克服了使用有限电池数据通常会导致的过拟合问题。结果显示，该数据驱动的参数识别方法在恒定电流放电和车辆驾驶工况下的电压最大均方根误差仅为9 mV和12.7 mV，分别只是侵入性实验测量方法的17.9%和42.9%。相关研究成果以“Data-driven systematic parameter identification of an electrochemical model for lithium-ion batteries with artificial intelligence”为题发表在国际顶级期刊Energy Storage Materials上。

【内容表述】

1. 参数识别

如图1所示，电化学模型的侵入性参数测量是非常昂贵和耗时的，因为它包括许多需要利用昂贵的实验设备的实验过程。在这项工作中，标为蓝色的参数是通过预识别实验中的基本测试程序来识别的，例如，qOCV测试、电化学阻抗光谱测试、HPPC测试等。标为橙色的参数将通过数据驱动的方法来进行确定。基于参数敏感性分析的结果，20个具有高度敏感性和中度敏感性的参数将被识别，其余6个具有低度敏感性的参数由于其对模型性能的微小影响被设定为其数值边界的中值。作者设计了全新的多目标优化函数以包含包括电池电压误差和电极间容量误差在内的优化信号，从而线束提高了电池容量相关参数的识别精度。此外，我们还提出了全新的多步骤识别方法，以进一步提高具有高度灵敏性和中度灵敏性的参数的识别精度。本文基于对锂电池电化学模型的物理理解而开发的多目标、多步骤的参数识别方法有助于在保持其物理意义的前提下，快速准确地识别电池的电化学参数。

图1：(a) 基于侵入性实验的传统参数识别过程示意图。(b) 本文提出的多目标多步骤数据驱动的参数识别过程示意图，以及受机器学习启发的参数识别过程，以克服有限数据条件下的过度拟合问题。

2. 布谷鸟搜索算法

布谷鸟搜索算法（CSA）是由Yang等人开发的一种元启发式算法，其灵感来自于布谷鸟的义务性寄生行为。为了将布谷鸟的繁殖行为简化为一种算法，CSA定义了三个理想化的规则。1）每只布谷鸟每次只能产一个蛋，并将其倾倒在一个随机选择的巢中。2）有高质量蛋的巢穴将被传给下一代。3）宿主巢穴的数量不可调整。一只宿主鸟发现一个外来蛋的概率，pa ϵ [0, 1]。如果一个布谷鸟蛋被暴露出来，宿主鸟要么把蛋扔掉，要么放弃自己的巢，在其他地方建一个新的巢。根据上述规则，CSA被实现为如图2所示的全局优化算法。由于巢中的每个蛋表示一个候选解决方案，CSA的任务是产生新的和潜在的更好的解决方案以取代当前巢中的更差的解决方案。解决方案的质量或适用性由目标函数评估，该函数与要解决的问题有关。该算法的细节以及在本文中针对电化学模型参数识别的应用请参见文章原文。

图2：布谷鸟搜索算法的工作流程图。

3. 数值验证

由于电化学模型参数的真实值无法获得，即使是通过打开电池的侵入性实验测量也不能保证识别的准确性达到100%，作者首先用已知参数的虚拟电池对数据驱动的参数识别框架进行数值验证。如图3a所示，CSA的收敛速度远远快于PSO。此外，PSO的目标函数RMSE在500次模拟后几乎没有变化，而CSA的目标函数RMSE持续下降，这表明CSA在这样一个复杂的非线性系统中寻找全局优化点的能力比PSO高。PSO和CSA下参数集的最终目标函数RMSE分别为0.721 mV和0.215 mV，说明CSA能更有效地识别参数。与PSO的比较结果进一步突出了CSA在锂电池电化学模型的参数识别中的高收敛速度和效率。

为了验证本文提出的多目标多步骤识别方法对参数识别精度的提高，两种基于CSA的识别方法被选作对比算法：以电压误差为目标函数的CSA和多目标单步识别算法MCSA。在图3b中，显示了CSA和MCSA的电池容量相关参数的绝对百分比误差（APE）。与CSA相比，MCSA将容量相关参数的平均APE值降低了32.9%。图3c进一步展示了所有其他参数的APE，以及CSA、MCSA和MMCSA的平均百分比误差。对于其他参数，MMCSA算法的优势是非常明显的。由于CSA和MCSA没有第二个识别步骤，其他参数的平均百分比误差要比MMCSA高得多。MMCSA进一步将其他参数的识别误差降低了34.9%，进一步降低了电压误差并证明了多步骤识别方法的意义。

图3：数值验证结果。(a)前2000次模拟中使用PSO和CSA进行参数识别的目标函数RMSE值。(b)与电池容量相关的参数和 (c)其他参数的平均误差百分比，虚线代表平均百分比误差。

4. 实验验证

在对数据驱动的参数识别算法的性能进行数值评估后，MMCSA被用来识别基于测量数据的Kokam电池的参数。图4显示了在不同的负载情况下，用MMCSA进行数据驱动的参数识别的结果，包括低动态和高动态数据。可以看出，本文提出的数据驱动参数识别方法提供了一个在训练数据以及验证数据和测试数据中表现良好的参数集。训练数据和验证数据的RMSE略高于10 mV，最终的测试数据的RMSE小于13 mV，证明了多目标多步骤识别方法的高泛化能力。

图4：实验验证结果。训练数据集的模型性能（a）2C放电和（b）HPPC测试。模型在验证数据集（c）WLTP 2，测试数据集（d）WLTP 1和（e）WLTP 3的表现。（f）所有数据集中电化学模型的RMSE。

为了进一步比较数据驱动方法和实验方法的识别精度，将使用侵入性实验方法所测量的电池参数作为基准基准进行了对比。如图5所示，在低动态载荷曲线和高动态载荷曲线下，作者对实验和数据驱动的参数识别方法的性能进行了进一步比较。可以看出，由于与电池容量相关的和与阻抗有关的参数的高精确度，数据驱动方法的表现要比侵入式实验方法更优越。在恒定电流放电和WLTP曲线中，采用实验测量参数的模型的电压误差，特别是在较低的SOC范围内，明显高于采用数据驱动识别的参数。在2C放电和WLTP 1数据集下，数据驱动方法的电压的平均误差分别为6.4 mV和10.6 mV，而实验识别方法的电压平均误差在相同情况下为45.7 mV和24.7 mV。数据驱动法的电池容量误差为3.4 mAh，仅为实验识别方法的4.6%。因此，可以得出结论，本文提出的数据驱动参数识别方法不仅节省了整个识别过程的时间和成本，而且提供的电化学模型参数与侵入性实验识别方法相比，模型误差明显降低。

图5：实验测量和数据驱动的参数识别之间的比较研究。用(a)实验测量方法和(b)数据驱动方法识别的参数在2C放电曲线下的电化学模型性能。(c) 2C放电数据集中实验测量和数据驱动的参数识别结果的误差分布。用(d)实验方法和(e)数据驱动方法识别的参数在WLTP 1数据集中的模型性能。(f)在WLTP 1数据集中侵入式实验和数据驱动的参数识别结果的误差分布。

【总结】

这项工作旨在利用人工智能算法开发一个参数识别框架，该框架适用于快速准确地识别真实工况下的锂电池电化学模型的物理参数。这里所提出的数据驱动的参数识别框架不仅与其他数据驱动的方法相比表现出明显的性能优化，而且与侵入性实验测量方法相比表现出更高的识别精度并节省了大量的成本与时间。该识别框架不仅在虚拟电池上进行了数值验证，而且在商业电池上进行了实验验证，进一步证明了在未来的电池研究中数据驱动的方法的优越性与可行性。

Li, W., Demir, I., Cao, D., Jöst, D., Ringbeck, F., Junker, M., & Sauer, D. U., Data-driven systematic parameter identification of an electrochemical model for lithium-ion batteries with artificial intelligence. Energy Storage Materials, 2022, https://doi.org/10.1016/j.ensm.2021.10.023