高压极端条件下的量子传感 | 应用物理前沿推介系列No.39

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本期推介

高压极端条件下的量子传感

高压极端条件对于凝聚态物理和地球科学等领域前沿研究至关重要。与温度一样，压强是实现物态调控的关键热力学参数，有着可以精细调节和不引入额外晶格无序的独特优势。在凝聚态物理领域，高压极端条件被广泛应用于晶体结构、电子性质和材料性质的调控中，近年来在非常规超导电性、磁性量子临界点、拓扑绝缘体等新奇物理现象的实验研究中扮演着重要作用。在地球科学领域，由于目前尚无有效手段可对地核内部进行直接观测，而地心压强高达360 GPa，这使得实验室内实现兆巴高压(1 Mbar = 100 GPa)和进行高压极端条件下的物性测量变得尤为重要。

随着金刚石对顶砧技术的发展，兆巴高压已可在实验室内实现，然而兆巴高压下的原位物性测量仍是极其挑战的。图1展示了金刚石对顶砧的结构示意，其核心是两个对顶的金刚石砧面和带孔金属垫片构成的封闭空间，待测样品和传压介质填充其中，通过挤压金刚石，可对样品施加极高的压强。金刚石砧面大小决定了可施加的极限压强。对于兆巴高压实验，通常使用的金刚石砧面直径小于100微米，可装载的样品尺寸仅为10微米左右，对应的可测信号较为微弱，这是兆巴高压下物性测量的首要挑战。同时，用于固定支撑和调节压强的压机结构也在一定程度上限制了可用的探测手段，进一步加剧了极端高压下物性测量的难度，尤其是对磁性、温度等随空间距离快速衰减信号的测量。

基于金刚石氮空位中心的量子传感为高压下微区物性测量提供了新的契机。量子传感指利用量子系统，量子性质或量子现象来实现物理量的灵敏测量。氮空位(nitrogen-vacancy, NV)中心是金刚石晶格中的一种点缺陷结构，由一个替代位氮原子和一个近邻空位构成（图1）。金刚石NV中心拥有独特的自旋和光学性质，对所处位置的磁场、温度、压强等环境参数极其敏感。通过对金刚石NV自旋量子态的相干操控和测量分析，可实现上述物理信号的灵敏测量，这一技术被称为光探磁共振(Optically Detected Magnetic Resonance, ODMR)。基于金刚石NV中心的量子传感拥有探测灵敏度高、空间分辨率高、可在宽泛的条件下工作等优势，已在凝聚态物理、生命科学、材料科学等领域获得广泛应用。

金刚石量子传感与对顶砧高压技术可完美地融合[1]——透明的金刚石窗口为NV中心自旋量子态极化和读出提供了良好的光学通道，布置在砧面上的微米尺度细导线或波导结构可施加自旋磁共振所需的射频微波脉冲，如图1b所示。对于金刚石NV中心的引入，可以直接在金刚石对顶砧砧面上进行加工（离子注入和高温退火可产生浅层NV中心），也可以将包含NV中心的金刚石微米颗粒放置在传压介质中。测量方面，通过不同位置NV中心光探磁共振谱，可以获得对应位置的磁场、压强、温度等信息。典型的光探磁共振谱线如图1c所示，压强、温度主要影响共振峰整体位置，而磁场主要影响共振峰劈裂大小（赛曼效应）。近年来，高压下的金刚石量子传感已成功应用于多种磁性样品、超导样品的原位磁成像和相变过程测量[2-5]，同样的高压量子传感方案还拓展到了碳化硅色心体系[6]，展现出良好的发展态势和应用潜力。

图1 . 基于金刚石氮空位中心的高压量子传感。（a）金刚石NV中心能级结构和光学跃迁。（b）量子传感与金刚石对顶砧高压腔的结合方式。（c）光探磁共振谱线，其共振频率位置由NV中心所处位置磁场、压强、温度等参数共同决定，可用于上述物理量的灵敏测量。

然而，自2014年首次实现60 GPa高压下的NV中心光探磁共振测量后[1]，其最高工作压强在随后的8年内都没有新的突破。一方面，随着压强的升高，静水压条件难以维持，金刚石NV中心所处晶格环境不再保持其原本的C_3V对称性，自旋量子态之间出现混合，使得金刚石NV中心自旋量子态的光学极化和读出效率降低甚至失效。另一方面，极端高压通常伴随着较大的压强梯度，而目前高压实验均使用集群NV中心（集群色心可提供更强的荧光信号），它们共同贡献的光探磁共振谱线在梯度压强下表现出极大展宽，信号对比度也会显著下降。

近期，针对上述问题的研究取得了阶段性突破，多个研究团队实现了兆巴高压下的金刚石量子传感。来自中国科学院物理研究所的研究团队，通过将包含集群NV中心的金刚石微米颗粒包裹在传压介质（KBr）中，构建了相对良好的静水压环境，如图2a所示，成功在137 GPa的压强下观测到金刚石NV中心的光探磁共振谱线，并测量了NV中心零场劈裂随压强的变化规律[7]。来自法国国家科学研究中心的研究团队使用了类似的原理，他们在金刚石对顶砧砧面上制备一个环形凹槽并将传压介质填充其中，使得砧面上的NV中心可以获得准静水压环境(图2b)，成功在130 GPa压强下观测到NV中心光探磁共振谱[8]。

来自中国科学技术大学和美国哈佛大学的研究团队使用了另一条技术路径[9, 10]。如图2c所示，考虑到对顶砧砧面上NV中心所感受的压强主要沿着垂直砧面方向，通过使用特殊取向切割的金刚石对顶砧，可在加压过程中保持对应取向NV中心的C_3V对称性，自旋量子态的光学极化和读出机制几乎不变。值得一提的是，该方案同时抑制了另外三种取向NV中心的荧光信号，使得高压下取向匹配的NV中心光探磁共振谱线对比度得到显著提升，这有利于获得更优的探测灵敏度，见图2d的总结和对比[10]。使用该方案，两个团队的最高工作压强分别达到了128.6 GPa和137 GPa。进一步地，哈佛大学团队用金刚石量子传感研究了CeH₉在高压下的迈斯纳效应；中国科学技术大学团队研究了Fe₃O₄在高压下的结构和磁相变过程。

图2. 突破兆巴高压的金刚石量子传感方案。（a）将包含集群NV中心的金刚石微米颗粒放置在传压介质内部以获得较好的静水压环境；（b）通过特殊设计的金刚石砧面微结构，使得传压介质填充近邻空间以实现准静水压环境；（c）通过使用[111]晶面的金刚石对顶砧，取向匹配的NV中心可在高压下保持其C_3V对称性。（d）高压下金刚石量子传感实验的工作压强和测磁灵敏度汇总[10]。

以上研究展示了金刚石量子传感完全适用于兆巴高压极端条件，可为凝聚态物理、地球科学等领域前沿研究提供一种具备高灵敏度和高空间分辨率的独特测量方案。例如，在170 GPa高压下，LaH10的超导相变温度高达250 K[11]，已接近室温，但是在如此高的压强下，超导关键判据之一——迈斯纳效应的直接测量仍缺乏有效的实验证据，基于金刚石NV中心的量子传感有望解决该问题。对于地球科学，由于地核主要由铁、镍等元素构成，基于金刚石NV中心的量子传感可用于这些材料在高温高压极端条件下的原位物性测量，特别是磁性、力学性质的定量表征和成像。

需要指出的是，金刚石量子传感可承受的最高工作压强仍是一个开放问题——量子传感工作机理建立在自旋依赖的光学跃迁上，而高压极端条件会改变金刚石NV中心能级结构和对应的自旋及光学性质。通过构建包含NV中心的新型对顶砧结构，改进静水压条件，选择匹配的激发光源和荧光探测方案，有望进一步提升金刚石量子传感的工作压强。另外，通过与低温、高温、强磁场等极端条件结合，金刚石量子传感有望在综合极端条件下的微区物性测量方面发挥出独特优势。 

推介人

刘刚钦 中国科学院物理研究所，研究员，博士生导师。主要研究方向为量子计算和量子传感。

参考资料

[1] Doherty, M. W. et al. Phys. Rev. Lett. 112, 047601 (2014).

[2] Shang, Y. X. et al. Chin. Phys. Lett. 36, 086201 (2019).

[3] Hsieh, S. et al. Science 366, 1349 (2019).

[4] Lesik, M. et al. Science 366, 1359 (2019).

[5] Yip, K. Y. et al. Science 366, 1355 (2019).

[6] Wang, J. F. et al. Nat. Mater. 22, 489 (2019).

[7] Dai, J. H. et al. Chin. Phys. Lett. 39 117601 (2022).

[8] Hilberer, A. et al. Phys. Rev. B 107, L220102 (2023).

[9] Bhattacharyya, P. et al. arXiv: 2306.03122 (2023).

[10] Wang, M. Q. et al. arXiv: 2306.07840 (2023).

[11] Drozdov, A. P. et al. Nature 569, 528 (2019).

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二、量子精密测量方向

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三、新型信息载体与技术方向

召集人：黄元

委   员：李志强、郝玉峰、叶堉、张金星

四、微波与太赫兹物理与技术方向

召集人：孙亮

委   员：齐静波、陶洪琪、李龙、高翔

五、光子与光电子学方向

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委   员：魏钟鸣、王建禄、李家方、邓震

六、功率半导体物理与器件方向

召集人：孙钱

委   员：黄森、江洋、周弘、王俊

七、材料物理方向

召集人：于浦

委   员：柳延辉、刘淼、周家东、于海滨

八、低温物理与技术方向

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委   员：程智刚、刘楠、李雪、沈俊

九、能量转化、存储与传输方向

召集人：禹习谦

委   员：史迅、刘明桢、赵怀周、王凯

十、极端条件物理与技术方向

召集人：吉亮亮

委   员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚

END

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排版：陈   龙

美编：张   悦

主编：吴义政

副主编：杨海涛

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