延安大学付峰团队：Se空位调控Ni3Se4 d带中心促进阴离子交换膜电解槽中硝酸根还原和苄胺氧化成对电解

Original 中国科学: 化学中国科学化学

2025-01-07

延安大学付峰教授团队设计了具有Se空位的Ni₃Se₄作为阴离子交换膜（AEM）电解槽中硝酸根还原（NO₃RR）和苄胺氧化（BOR）成对电解的高效双功能电催化剂，在AEM电解槽阴阳两极都得到高价值含氮化合物。技术经济性分析表明，与非成对电解相比，成对电解的成本低1.21倍，利润提升1.42倍，显示了成对电解的经济性优势。

阴离子交换膜（AEM）电解槽具有成本低、电解效率高的优点，能与可再生能源结合，在碱性介质中可以使用Ni、Co、Fe等非贵金属催化剂，具有广阔的应用前景。将硝酸根还原和苄胺氧化集成到AEM电解槽中进行成对电解，可以提升整体电解效率，提高经济效益，为高附加值有机化学品的商业化和大规模工业应用奠定基础。

论文设计了具有Se空位的Ni₃Se₄作为AEM电解槽中硝酸根还原（NO₃RR）和苄胺氧化（BOR）成对电解的高效双功能电催化剂，在AEM电解槽阴阳两极都得到高价值含氮化合物。在阴极NO₃RR过程中，通过空位工程调控Ni₃Se₄d带中心，从而调控反应物、生成物和中间体在催化剂表面的吸附能，促进硝酸盐还原为氨。在阳极采用BOR代替传统的析氧反应（OER）反应，Se空位促进OH⁻的吸附和NiOOH的形成，从而实现苄胺高效转化苯甲腈。技术经济性分析表明，与非成对电解相比，成对电解的成本低1.21倍，利润提升1.42倍，显示了成对电解的可行性和经济吸引力。将成对电解的策略引入AEM电解槽中，为各种高附加值化学品的可持续合成和工业发展奠定了基础。

硕士生岳锋和王传涛博士为论文第一作者，杨春明、王丹军、付峰为共同通讯作者。详见：Feng Yue, Chuantao Wang, Wen Duan, Huijuan Pang, Tingting Wei, Kaixin Xue, Danjun Wang, Feng Fu, Chunming Yang. Selenium vacancies regulate d-band centers in Ni₃Se₄ toward paired electrolysis in anion-exchange membrane electrolyzers for upgrading N-containing compounds. Sci. China Chem. 66, 2109–2120 (2023), DOI: 10.1007/s11426-023-1636-7.

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【通讯作者简介】

杨春明，延安大学副教授，硕士生导师，博士毕业于吉林大学应用化学专业，湖南大学博士后，延安市绿色氢能与生物质催化转化重点实验室主任，主要致力于新型能源转换存储体系的开发、生物质资源催化转化以及煤基固体废弃物（煤矸石、煤泥、粉煤灰）和兰炭废水资源化利用。先后主持国家自然科学基金、陕西省厅市联动项目、陕西省科协会企校企协作项目、陕西省自然科学研究项目等项目。以第一作者或通讯作者在Adv. Energy Mater.、Appl. Catal. B: Environ.、Sci. China Chem.、Nano Res.等期刊发表论文30余篇，申请和授权发明专利10件，获得陕西省高等学校科学技术奖1项。

王丹军，延安大学教授，硕士生导师，陕西省中青年科技创新人才、陕西省“特支计划”区域创新发展人才，延安市低阶煤分质利用与绿色催化重点实验室主任。主要从事催化材料的表界面调控和能源催化领域的研究工作，主持国家自然科学基金、陕西省科技厅工业攻关项目等项目，先后在Appl. Catal. B: Environ.、Chem. Eng. J.、J. Mater. Chem. A、J. Catal.、J. Mater. Sci. Technol.、Chinese J. Catal.等期刊发表论文40余篇，参编教材2部，授权国家发明专利12件。获陕西省科学技术奖、陕西省高等学校科学技术奖等奖励6项。

付峰，延安大学教授，博士生导师，陕西省“化学工程与技术”特色学科带头人，陕西省“特支计划”区域创新发展人才，陕西省“三秦人才”，陕西省“优秀教育工作者”，教育部化工类专业教学指导委员会委员。带领研究团队从事低阶煤分质清洁利用工艺技术开发、环境催化技术、光（电）化学储能等领域的研究工作。近5年来，主持国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划子项目、中央引导地方科技创新重点计划等科研项目10余项；先后在Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Mater. Chem. A、Chem. Eng. J.、J. Catal.等期刊发表论文50余篇。主编《能源化工工艺学》《化工设计与技术经济》著作2部；授权国家发明专利20余件；先后获湖北省科学技术奖、陕西省科学技术奖、陕西省高等学校教学成果奖等奖励。