哈尔滨工业大学马军院士团队孙志强副教授ES&T、WR等：非自由基高级氧化净水技术系列研究成果

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近日，哈尔滨工业大学环境学院马军院士团队孙志强副教授围绕“高选择性、高计量学反应效率的非自由基主导的高级氧化净水技术”这一主题，在Environmental Science & Technology、Water Research、Applied Catalysis B-Environmental等环境化学领域高水平期刊上发表系列论文。

代表性论文——ES&T非自由基高级氧化净水体系构建与机制解析

聚焦于明晰高级氧化净水体系中非自由基反应微观过程与机制。构建了碳-臭氧、碳-过硫酸盐、金属氧空位-过硫酸盐等典型非自由基主导的高级氧化净水体系。创新性地提出非自由基反应过程中催化剂活性亚稳态（表面吸附原子氧、持久性自由基、电子空穴）主导污染物降解的新机制，突破了传统氧化剂活性亚稳态主导污染物降解的思维局限，探明了催化剂富电子位点（杂原子、氧空位）对反应介质电子转移行为的诱导特征和影响规律，在电子轨道能级层面明确了非自由基主导的高级氧化过程的热力学反应途径及动力学限速主因，深化了电子转移非自由基反应机理。解决了自由基主导的高级氧化净水技术反应计量学效率低、选择性差等瓶颈问题，实现了对酚类污染物的高选择性去除，反应计量学效率提高了200%以上，拓延了传统高级氧化净水技术的发展方向。

图1 碳-臭氧体系中（a）非自由基物种鉴定、（b）非自由基主导降解微污染物的新机制;（c）氧空位对过硫酸盐电子转移行为影响；非自由基主导氧化体系内（d）酚类污染物降解率、（e）过硫酸盐消耗率、（f）pH对污染物去除效能影响

代表性论文——WR

非自由基主导的高级氧化过程定向优化与主观调控聚焦于突破高级氧化体系中非自由基反应过程的定向优化和主观调控难题，实现当前非自由基反应过程由被动解析到主观调控研究理念的转变。基于催化剂活性亚稳态主导的非自由基氧化机制，提出了利用外源电子梭介质诱导体系自由基活性成分（·OH，SO₄^-·）向催化剂活性亚稳态非自由基成分转化的主观调控策略，探明了电子梭介导体系电子靶向传递路径。此外，证实了过渡金属d轨道电子配置作为通用的描述符以调控PMS的吸附、配位、解离热力学过程，明晰了自由基向非自由基转化过程的热力学能垒，实现了不同场景下高级氧化体系中自由基和非自由基氧化过程的定向优化和主观调控。解决了高级氧化净水技术在不同水质处理过程中适用性问题，获得了在宽pH值范围（5-11）、复杂水质背景条件下对4-氯芬、苯甲酸等污染物选择性高效去除，拓延了高级氧化净水技术的应用场景。
图2 （a）PFRs加速4-氯酚降解；（b）PFRs诱导生成有机自由基；非自由基体系内（c）实际水体、（d）不同污染物降解效能、（e）宽pH对4-氯酚去除影响图；（f）过渡金属d轨道电子配置调控PMS氧化途径机制图

代表性论文——ACB

非自由基主导的高级氧化净水技术反应单元设计与应用强化

聚焦于解决非自由基主导的高级氧化传质过程缓慢的难题。提出膜限域效应协同非自由基表面反应特性强化体系传质过程的理念，开发兼具高效、高选择性、高反应计量学效率的高级氧化净水体系，并开展了系统性的反应单元设计及应用强化研究工作。针对不同催化剂类型（碳、金属氧化物），引入“自支撑”，“聚合-涂覆”等策略构建了催化剂负载稳定，反应活性高的膜催化反应单元，在此基础上，探明了膜结构对非自由基除污染过程的影响规律，明晰膜限域效应与非自由基反应协同除污染机制，实现了膜滤技术与高级氧化净水技术的同步应用强化。解决了非自由基主导的高级氧化技术效率低的问题，反应效率相对传统非均相反应过程提升了10³倍，抗背景干扰（HA、实际水体）能力提升了80%以上，拓延了非自由基主导的高级氧化净水技术工程应用潜力。

图3 （a）“拉-拽”、“自支撑”、“聚合-涂覆”制备催化剂负载膜催化剂；（b）催化陶瓷膜氧化净水效能；催化陶瓷膜的（c）EDS及SEM剖面图、（d）照片及SEM图；（e）MnO₂负载无机膜照片；（f）催化陶瓷膜净水机制图

致谢

以上研究得到了国家自然科学基金委（No. 52000050）和中国博士后科学基金委（No. 2020M670913）的资助。

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作者简介

马军：哈尔滨工业大学教授、中国工程院院士，长期从事市政工程和环境工程领域的教学与研究工作。曾获国际“居里夫人”一等博士后科学基金，国家杰出青年科学基金，国家级高层次人才特聘教授，首批入选国家“百千万人才工程”一、二层次人才和跨世纪优秀人才计划等。获国家技术发明二等奖2项（均排名第一），获黑龙江省自然科学、技术发明一等奖3项（均排名第一）。获中国青年科学家奖、英国皇家化学会可持续发展水奖、美国化学会科学卓越荣誉奖、全国先进工作者、工信部抗疫先进个人荣誉。主持国家课题20项，培养百余名硕士生、博士生，2名获全国百篇优秀博士论文奖、2名获全国百篇优秀论文提名奖。授权发明专利170余项，获美国专利6项。已发表论文700余篇，Nature Index期刊论文153篇，论文引用频次43864次，H因子110。
孙志强: 哈尔滨工业大学青年拔尖副教授，城市水资源与水环境国家重点实验室成员，博士生导师。致力于解决传统自由基主导的高级氧化净水技术选择性低、氧化剂无用消耗量高的难题，基于非自由基主导的高级氧化净水技术体系，以“机制解析-过程调控-应用强化”为主线，开展了系统性的科研工作。主持承担1项国家自然科学基金青年项目、1项中国博士后科学项目、1项国家重点研发计划子课题和3项省部级项目、1项横向课题。以第一/通讯作者发表SCI论文13篇，包括Environ Sci Technol（3篇）、Water Res.（4篇）、Appl. Catal. B-Environ.（1篇）等环境化学领域权威杂志，授权发明专利5项。担任《中国给水排水》、《中国化学快报》期刊青年编委。

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