中科院大连化物所：紫外激光解离生成金纳米团簇及原位质谱表征

中科院大连化物所王方军、肖春雷、李杲等采用自主搭建的193 nm脉冲紫外激光解离-质谱装置实现了有机配体保护金团簇前体的高效气相解离,生成400余种不同尺寸、组成和电荷价态金纳米团簇，并对其稳定性和化学性质进行了高通量原位质谱表征。

金属纳米团簇具有离散电子结构和类分子性质，被广泛认为是金属原子和金属材料之间的过渡相。近年来，外周有机配体保护的金纳米团簇材料的合成方法发展迅速，并在光化学、催化、化学传感、药物输送和生物成像等跨学科研究领域广泛应用。金属团簇的化学性质取决于其尺寸、组成及几何和电子结构，无法通过已知团簇性质进行理论推测。制备具有不同尺寸、结构的金属纳米团簇并对其化学性质进行高通量表征仍然面临极大挑战。

近日，中国科学院大连化学物理研究所王方军、肖春雷、李杲等采用实验室自主搭建的193 nm脉冲紫外激光解离-质谱装置实现了有机配体保护金团簇前体的高效气相解离；发现193 nm激光可以在单脉冲5 ns内实现外周保护配体的有效剥离并诱导内部金属团簇核发生充分碎裂，从而生成400多个Au纳米团簇，包括不同尺寸（1~142个Au原子），多种电荷（1+，2+，3+）、S/P掺杂和Ag合金团簇。他们进一步采用Orbitrap高分辨质谱检测器对不同Au团簇的稳定性、相对丰度、对CO和C₂H₂化学吸附性质等进行了高通量同时原位质谱表征，相关结果为新型功能性金属纳米团簇的发现、制备和活性研究提供了全新平台。   

详见：Zheyi Liu, Zhaoxian Qin, Chaonan Cui, Zhixun Luo, Bing Yang, You Jiang, Can Lai, Zhipeng Wang, Xiaolei Wang, Xiang Fang, Gao Li, Fangjun Wang, Chunlei Xiao, Xueming Yang. In-situ generation and global property profiling of metal nanoclusters by ultraviolet laser dissociation-mass spectrometry. Sci. China Chem., 2022, 65(6): 1196-1203.

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通讯作者简介

王方军 研究员，博士生导师，研究工作依托极紫外自由电子激光大科学设施，搭建了极紫外激光超快解离-质谱和蛋白质原位光化学氧化标记等创新仪器装置，系统开展了蛋白质组成及精细结构变化分析新原理、新方法及在生物医药领域的应用研究。在Cell Chem. Biol., CCS Chem., Sci. Bull., Sci. China Chem., Chem. Sci., Anal. Chem., ACS Nano等学术期刊发表SCI论文110余篇，授权中国发明专利8件。
肖春雷 研究员，博士生导师，主要通过发展科学仪器和实验方法，尤其是新的激光光源和光谱方法，探索化学反应的微观机理，并开展交叉合作研究。发表了20余篇SCI论文，其中包括Science文章6篇。作为主要研究成员的工作“实验观测到化学反应中的量子干涉现象”入选2020年度中国科学十大进展。李杲 研究员，博士生导师，《物理化学学报》和《Nano Research》青年编委。主要从事小尺寸金属原子簇的设计合成和催化活性研究。获得“国家人才计划”“所百人”，国家自然基金（面上）等项目支持。在Chem. Rev., Nat. Commun., Acc. Chem. Res., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc.等国际期刊发表论文百余篇。授权中国发明专利12件。