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非点“称”拓扑、“磁光”氯化钌

Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-03-20


 

0. 编按

 

量子材料研究的热点很多,但这些热点分布的特征与量子关联平带物理特征可不相同^_^。有很多关键词复现于我们每日光顾 arXiv 的生活中,如“量子自旋液体”、“平带”、“体//线/点非平庸拓扑和半金属”、“非常规超导”、“自旋阻挫”。好吧,这里就挑选两个:量子自旋液体和半金属。

 

From https://scaleofuniverse.com/

 

 

 

1. 磁光窥探氯化钌 (α-RuCl3)

 

Magneto-optical study of metamagnetic transitions in the antiferromagnetic phase of α-RuCl3

 

Julian Wagner, Anuja Sahasrabudhe, Rolf B. Versteeg, Lena Wysocki, Zhe Wang, Vladimir Tsurkan, Alois Loidl, Daniel I. Khomskii, Hamoon Hedayat & Paul H. M. van Loosdrecht

 

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 28 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00434-w

 

物理学研究,追求的是那些普世而适用的规律。这似乎在告知我们芸芸众生:物理学是进行大规模普适性研究而获取普遍规律的科学集成。Ising 孤陋寡闻,对此没什么具体感觉,但依稀记得有物理学名家调侃过:物理学和化学对学问之山 (mountain of sciences) 的挖掘模式有所不同。物理学从山顶开始,一层一层将高山削平到底,从而将知识一网打尽!这是一种“低效”和“事倍功半”的招术,但有霸气侧漏之势、荡平一切之功,不会遗漏很多知识。化学则不同,化学根据已有知识,选择最可能位置挖掘,对修养、灵感、触觉和机会要求苛刻些,因此是钻洞模式,效率高、效果好。当然,这样的代价是知识连贯串通要相对零散一些,不像物理学总是宣称物理乃普适之道。这种大白话的见解深入人心,引得 Ising 费尽心机要加盟到削平高山的队伍中来。

 

等真的到了这队伍中,发现也不完全是这么回事。物理学的其他领域俺不敢乱语,但至少在材料物理分支和量子材料分支领域,“英雄创造历史”的观念依然大行其道。这里的“英雄”,不是指大师、权威,而是指材料中的翘楚。有趣的是,这些个领域的进展,如其说是对所有材料的普遍认识,倒不如说是基于一些明星材料所构建出的框架和知识,然后其它材料伙伴们来修修补补,以成文明领域的面貌。这些明星材料,也倒不是说它们有多么国色天香、或者一朝倾城,更多是在具备基本要求的情况下被各种机遇、提携和合纵连横加持的结果。要举例的话,半导体中的 Si 就是如此,虽然举例佐证不是物理学研究的优选却是常选。

 

  

 

量子材料最近有一个很活跃和动不动就前沿热点的分支领域,即量子自旋液体 (QSL)。其中一个明星材料,即 α - RuCl3。这个分支领域之所以动不动就热点,有如下两个理由:

 

(1) 安德森老爷子说,QSL 的基态是长程关联的反平行自旋单态,叠加起来就是 resonating valence bond (RVB),是库珀对配对的母体。也就是说,QSL 是新型高温超导体的母体 —— 这了不得,不火都不行。

(2) 据理论学者说,这样的 QSL,还是拓扑量子计算的有力载体。例如,它承载 itinerant Majorana fermions emergent gauge fields,因此也是大家趋之若鹜的课题。

 

那一个材料,什么情况下才能是 QSL 态呢?这样的基态之一,就是那个著名的 Kitaev 模型给出的严格解。或者说,这么复杂的物理,竟然会出现 Kitaev 模型这样的可严格求解的物理,还能够给出 QSL 的基态,不能不说是天意。俄罗斯科学家是厉害!

 

既然有模型和预言在此,那就找一个实际材料满足 Kitaev 模型就是。大千世界,物灵无数,总是能找到的。但稍有遗憾的是,量子材料人找了很久,具有 Kitaev 模型中最重要的 Kitaev 作用项的材料就是 α-RuCl3,从而成就了 α-RuCl3 量子自旋液体研究的金牌材料地位。

 

α-RuCl3 是一种 Mott - Hubbard insulating magnet,很多方面的确都满足 Kitaev 模型的条件。早些年,有很多相关的理论和实验工作,搞得风生水起,也导致《npj QM》一收到 α-RuCl3 的文章就送审^_^。不过,α-RuCl3 有一个不足,让人些许懊恼:它在低温下并不是 QSL 基态,而是明明白白的反铁磁 AFM 态!现在已经理解,α-RuCl3 除了展现很强的 Kitaev 作用外,还存在其它作用项,如海森堡相互作用、成对的非对角相互作用 (symmetric off-diagonal interaction) 和磁各向异性等。它们的存在,使 α-RuCl3 走向 QSL 之路会破防,从可能的 QSL 态返回到磁有序的 AFM 态。这,显然不是我们期待的结论,令人气馁!

 

怎么办呢。看起来欲速则不达,物理人需要收敛心情,仔细梳理这个 α-RuCl3 到底是如何走向有序态或者 QSL 态的?描述其中相互作用的哈密顿到底包括哪些作用项?一些前人的研究说,如果对其施加面内磁场,可能促使其迈向 QSL 态;一些工作说,其中的相互作用各向异性很显著,体系即便是 honey-comb 点阵,但各种低能激发可能对空间取向有强烈依赖;因此施加外场也有技巧,未必都能激发 QSL。这些观测引发物理人很大好奇:借助磁场激发或压力或应变驱动,在 QSL AFM 两种极端状态之间到底发生了哪些具体过程?相变、激发、重构?怎么会这么复杂?

 

当然,这些疑问已广为人知,也有很多工作从基于热力学的测试表征手段来探测这一问题,以求将体系序参量和物理过程对外磁场空间依赖的响应信号提取出来,再推测结论。这些工作,可能是因为以下问题,降低了可靠度和冲击力。文章都是好文章,最终大部分都发表在 PRB 上。

 

(1) 常用的基于热力学的表征技术,如比热、热导、磁性,对空间取向大概谈不上很敏感,因此测量结果可能存在一些模糊之处;

(2) 中间过程相变复杂,对样品制备和表征细节有很高要求,准确提取空间取向依赖,难度不小。

 

于是,就开始有人嘀咕着能不能另起炉灶。德国科隆大学有一帮凝聚态物理活跃人物,包括 Paul H. M. van Loosdrecht 教授这样的团队和顶级元老学者 Daniel I. Khomskii。他们联合在瑞士联邦理工 EPFL、德国 TU Dortmund University University of Augsburg 的合作者,想到了用非接触、高度灵敏的磁光 MO 探测技术 magnetic linear dichroism (MLD) magnetic linear birefringence (MLB) 来做这件事情。MLD MLB 这样的技术,测量可以随意取向、对取向信号也高度灵敏,因此可以在整个磁矩和磁场空间 (M, B) α-RuCl3 的相变过程进行探测。

 

这一工作可能的价值在于:(1) 将整个 (M, B) 平面上取向依赖的磁相变过程 mapping 出来,确认其中的激发确是高度取向依赖的。(2) 证明了 MO 技术在处理量子材料中低能激发物理的可用价值。

 

可能是因为这两点意义及其独特性,这一工作得到了审稿人的良好评价。其中技术和讨论细节,Ising 无能给出评论,而行家里手自然会乐意去预览原文。

 

雷打不动的结尾:Ising 是外行,如若理解错了,敬请谅解。各位有兴趣,请前往御览原文。原文链接:

 

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00434-w

 

 

 

2. 非点对称亦拓扑 (non-symmorphic symmetry)

 

Nonsymmorphic symmetry-protected band crossings in a square-net metal PtPb4

 

Han Wu, Alannah M. Hallas, Xiaochan Cai, Jianwei Huang, Ji Seop Oh, Vaideesh Loganathan, Ashley Weiland, Gregory T. McCandless, Julia Y. Chan, Sung-Kwan Mo, Donghui Lu, Makoto Hashimoto, Jonathan Denlinger, Robert J. Birgeneau, Andriy H. Nevidomskyy, Gang Li, Emilia Morosan & Ming Yi

 

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 31 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00441-x

 

当拓扑凝聚态的样子刚出来时,我们这些多年浸泡在朗道对称性破缺物理中的人们都很疑惑。如 Ising 这等愚钝之辈,加上又是不在拓扑物理中扑腾的外行,更是不大明白拓扑凝聚态到底是什么事情。后来得高人指点说,拓扑凝聚态物理绕过了朗道对称性物理的架构,是另起炉灶的杰作。于是,我便对 HaldaneKane 和守晟老师等佩服不已。

 

在这个新框架中,对称性似乎不重要?而自旋 - 轨道耦合 SOC 和能带几何属性变成主流民意。这样下来,拓扑非平庸与对称性破缺似乎并行不悖、大路朝天各走一边。不过,很快就有一些有趣的理论和实验工作出来,似乎尝试将这两条道联通在一起、形成高速公路或者高铁铁路。由此,对称性和拓扑之间不但不会被严重阻隔,而且还有可能彼此加持、双赢双欢。果若如此,应该是有意思的领域,并将经典与新生嫁接起来。

 

 

 

 

这里就展示一个例子,四方结构的贵金属化合物 PtPb4,显示出一些特别对称性所主导的新物理印记。虽然还没有触及到拓扑效应本身,但这里的材料作为拓扑材料的前端和母体,展示了前端的能带交叉效应 (band crossing)。或者说,基于这里的 band crossing,再借助载流子掺杂,有可能就走向关联拓扑量子态 (correlated topological phases)。这种模样,似乎有点像量子自旋液体 QSL 之于超导电性:通过载流子掺杂,即可从母体 QSL 态走向超导态。

 

这里讨论的 band crossing 效应,源于特定的晶体对称性,如 non-symmorphic symmetry (非点式对称性)。非点式对称性包括螺旋轴和滑移面 (screws and glides),也算是晶体中常见的对称形式。理论工作早就揭示出非点式对称性可以产生受保护的 Dirac 半金属、或其它新奇量子态。那些具有螺旋轴的晶体,就有可能产生无能隙的 band crossing。如果再满足一定的对称性操作,即可形成 Dirac pointDirac 半金属就出现了。更进一步,因为绝大多数材料不可避免存在或强或弱的 SOCSOC 一出现,从 Dirac 半金属演化到具有一对相反手性的 Weyl 半金属等拓扑量子结构,就变得顺理成章了。

 

必须强调,尽管非点式对称性与拓扑量子态之间可能的密切联系,但真正有价值的非点式对称性半金属材料却真的不多,至少还没有看到太多。最有代表性的是 ZrSiS,除此之外,报道的典型非点式对称性半金属材料很少。

 

来自美国莱斯 (稻米) 大学量子材料中心的 Ming Yi (女学霸仪鸣?) 教授,联合 Emilia Morosan 这样的名家,与加拿大 University of British Columbia、中国上海科技大学、美国加州大学伯克利分校 / 德州大学达拉斯分校 / Baylor University / 斯坦福同步辐射光源 / 劳伦斯伯克利国家实验室等诸多团队合作 (团队太强大了,可见 PI 合作之路有多广阔),借助同步辐射、角分辨光电子能谱技术,以充盈的实验证据和第一性原理计算结果,证实 PtPb4 是一种具有非点式对称性的 Dirac 半金属。并且,这种半金属还具有 Dirac 节线交叉 (nodal line crossings),受到非点式点阵对称性保护。拜读仪鸣教授得到的主要结果,有肤浅的体会如下:

 

(1) 费米面附近存在 nodal line crossing,就给关联作用发挥用武之地提供了条件。这种节线,好像受非点式对称性约束;

(2) 费米面以下 0.6 eV 处,即展示了清晰的、非点式对称性规范的ARPES谱特征,并得到计算结果支持;

(3) 体能带依然具有 C4 - 对称性,显示 SOC 效应可能不那么显著,或者说 SOC 难以打开 gap,半金属态依然鲁棒;

(4) Dirac nodel line 特征非常清晰,没有观测到明显的能隙。

 

这些结果,与第一性原理计算结果详细比对和讨论,使得仪鸣老师他们能够乐观地预期:PtPb4 是研究关联拓扑量子态、包括平带物理和 SOC 作用的良好研究对象。这一文章能能最终发表出来颇为不易,仪老师她们作出了巨大努力说服诸多质疑和批评。很显然,这样的量子材料本来也得之不易,值得读者仔细揣摩和斟酌。

 

雷打不动的结尾:Ising 是外行,如若理解错了,敬请谅解。各位有兴趣,请前往御览原文。原文链接:

 

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00441-x

 

 

 

苏幕遮·沧海序构

 

大寒稠、南海瘦

聊问涛声、今夜仍依旧

临岸红楼箫鼓奏

踏浪而歌、恣饮离骚酒

 

煮基元、添序构

笑傲桑田、物理斟疑谬

明月清风醇醉后

碧李朱桃、入梦疏香又

  

  

 

备注:

(1) 编者 Ising,任职南京大学物理学院,兼职《npj Quantum Materials》编辑。

(2) 标题“非点称拓扑、磁光氯化钌”中,“磁光”是动词;“称”也作动词用,表对称操作。

(3) 文底图片乃是深圳盐田海滨景色。这里的几句词被借用来表达对量子材料研究的敬意。正如赵伯成说的“冷艳疏香寂寞滨,欲持何物向时人”,那就拿“量子材料”向时人吧。

(4) 文首图片展示了剑桥大学发现的一种量子自旋液体态物质的艺术表达,来自https://scaleofuniverse.com/quantum-spin-liquid-scientists-discover-a-new-state-of-matter/

(5) 封面图片展示了普林斯顿大学 Bogdan A. Bernevig 教授给出的Hourglass Fermions 图像,乃是a new type of electronic edge states on the surface of an insulator with non-symmorphic symmetry,来自https://phy.princeton.edu/file/3316



 

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