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研究背景电化学储能(EES)技术的发展促进了电池供电电子设备的普及,使人们能够进入可持续和清洁的社会。除了便携式电子设备,可充电电化学储能设备在许多新领域也受到了更多关注,包括电动汽车、电网存储、太空探索、国防应用和海底作业。这些应用通常是在非常恶劣的工作环境中,这对电化学储能设备的性能要求更高,尤其是工作温度范围。例如,高海拔或高纬度环境所需的工作温度为−60°C,而在太空探索中温度可能低至−100°C。然而,严峻的现实是,即使是商业化较好的电池,其容量和速率性能在0°C以下也会迅速下降,在-20°C时几乎完全失效。如此糟糕的低温性能不足以满足北方寒冷冬季的日常生活,更不用说极端低温环境了。为了确保电化学储能设备在运行期间的持续供电,已经开发了几种策略来优化其低温性能,包括热管理系统和电池优化。尽管效果显著,但热管理系统势必会增加电池组的重量和复杂性,并降低电池组的整体能效,从而丧失电池自身的优势。因此,最理想的策略是优化电池,尤其是电解质,这可以在不增加额外重量和成本的前提下提高低温性能。众所周知,电化学储能器件工作原理的本质是阴极和阳极之间的离子迁移。当温度降低时,离子迁移减慢,电化学储能器件的容量保持和速率性能将不可避免地恶化。虽然优化电极材料,如开发有机电极和设计离子通道可以提高电池的低温性能,但效果有限。作为电化学储能器件中唯一的离子传输介质,电解质在低温下的粘度增加甚至凝固是离子迁移缓慢的主要原因。同时,电解质和电极之间的两相界面处的离子迁移也受到低温的限制。因此,实现高性能的关键是在低温下保持电解质处于液相和低粘度。在过去的几十年中,人们在低温电解质的设计上付出了很多努力。低温电解质的研究涉及溶质盐、溶剂、添加剂、溶剂化结构表征和性能评估。鉴于低温电解质设计的关键作用和巨大成就,有许多集中与低温电解质的综述,但是,目前对低温电解质的研究仅仅集中于配方调节,而没有深入考虑电解质中的基本相互作用与其性能之间的关系。内容简介低温电解质的设计是提高电化学储能器件低温性能和拓展其应用领域的关键技术。然而,目前低温电解质的设计策略仍然停留在配方的优化上,没有系统和深入地考虑低温下电解质的基本相互作用和性能之间的内在关系。本文从电解质中阳离子、阴离子和溶剂之间的四种基本相互作用出发,首次从原子观点分析了它们相互作用的温度依赖机制以及电解质的相应物理化学性能,然后根据这些相互作用的关系,总结了低温电解质的研究进展,并指出了未来可能的新发展方向。相关成果以”Atomic